本发明公开一种纤维素纳米纤维水凝胶及其制备方法，涉及污水处理技术领域。所述纤维素纳米纤维水凝胶的制备方法包括：将纤维素纳米纤维置于去离子水中分散成悬浮液；向所述悬浮液中加入引发剂，搅拌混匀，依次加入单体a、单体b和N,N‑亚甲基双丙烯酰胺发生聚合反应，制得纤维素纳米纤维水凝胶。其中，单体a为丙烯酸及其碱金属盐、铵盐和有机胺盐及甲基丙烯酸及其碱金属盐、铵盐和有机胺盐中的至少一种；单体b为丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺中的一种或两种。本发明提出的纤维素纳米纤维水凝胶制备方法所需条件简单、成本低廉、便于推广，通过该方法制得的纤维素纳米纤维水凝胶具有比表面积大、活性位点多的优点，作为污水吸附剂，具有高效吸附性能。